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Interférence quantique dans les jonctions à base d’une couche moleculaire à conjugaison croisée

publié le , mis à jour le

Les effets d’interférence quantique liées à la nature ondulatoire des électrons sont bien connues en physique mésoscopique. Un électron qui se propage de manière cohérent dans un circuit est fortement influencé par la topologie du système : différentes trajectoires peuvent interférer de manière constructive ou destructive. Contrôler et utiliser le même type de phénomène quantique au niveau moléculaire peut ouvrir des nouvelles perspectives vers la miniaturisation, devenant la molécule la partie active des dispositifs, et au même temps améliorer la connaissance du transport électronique dans les système moléculaires.
Les molécules à conjugaison croisée sont le composé chimique qui agit comme un interféromètre quantique. Quand un électron traverse une telle molécule, différent chemins à travers les orbitaux localisés peuvent générer une interférence destructive qui se manifeste avec une réduction de la conductance à faible tension.
Le phénomène d’interférence quantique au niveau moléculaire est un sujet fortement étudié d’un point de vue expérimental, en utilisant surtout les mono-couche auto-assemblé (SAM)1 que théorique2, mais aucune mesure directe de conductance a été réalisée à cause principalement de la difficulté de fabriquer d’une manière fiable et reproductible des jonctions moléculaires. Nous avons obtenu la première évidence expérimentale des effets d’interférence quantique sur des jonctions moléculaire à bade d’anthraquinone (AQ) par des mesures directes de conductance différentielle.

Gauche : schema simplifié d'une jonction planaire basée sur une couche d'AQ greffée de manière covalente sur une electrode d'Au. Droite : structure du precurseur de la molecule d'AQ avant greffage (haut). Schema energetique montrant les chemins électroniques à travers les orbitaux moléculaires conduisant à un phénomène d'interférence destructive (bas)
Gauche : schema simplifié d’une jonction planaire basée sur une couche d’AQ greffée de manière covalente sur une electrode d’Au. Droite : structure du precurseur de la molecule d’AQ avant greffage (haut). Schema energetique montrant les chemins électroniques à travers les orbitaux moléculaires conduisant à un phénomène d’interférence destructive (bas)

La Figure 1 montre un schéma simplifié d’une jonction planaire à base d’une couche mince d’ AQ greffée de manière covalente sur l’électrode de base (gauche) et la mesure de conductance différentielle (dI/dV- droite) d’une jonction avec une surface de 30X30 µm2 à 300K. Une suppression de conductance à tension nulle est clairement évidente, signature de l’occurrence d’une interférence destructive dans le transport électronique.
Dans ce projet nous nous proposons d’ investiguer d’autre aspects liés à la manifestation des effets d’interférence dans les jonctions basées sur les couches moléculaire à conjugaison croisée, en particulier :
- la mesure de la dépendance en température du minimum de conductance qui suit théoriquement une loi de puissance
- la compréhension des mécanismes de decohérence liés aux couplage électron-phonon, à travers une fine analyse du transport en fonction de la température et à l’aide aussi d’une investigation croisée qui associe la spectroscopie Raman et la spectroscopie tunnel inélastique
- le contrôle des effets d’interférence par un paramètre externe comme une tension de grille ou une déformation mécanique
- la démonstration d’un effet thermoélectrique accru dans les jonctions montrant le phénomène des interférence quantique.

1. C.M. Guédon et al. Nature Nanotech., 7, 305 (2012).

2. T. Markussen, R. Stadler, K. S. Thygesen, Nano Lett. 10, 4260 (2010) ; T. Markussen, J. Schiötz, K. S. Thygesen, J. Chem. Phys. 132, 224104 (2010).

3. V. Rabache, J. Chaste, P. Petit, M. L. Della Rocca, P. Martin, J.-C. Lacroix, R. L. McCreery, and P. Lafarge, J. Am. Chem. Soc. 135, 10218 (2013).