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Structure et réactivité des nano-catalyseurs bimétalliques

publié le , mis à jour le

La catalyse hétérogène est un élément clé de nombreux processus industriels à grande échelle et pour le développement durable. Ces dernières années, les nanoparticules bimétalliques (NPs BiM) ont été d’un grand intérêt pour la catalyse hétérogène. En effet, l’alliage de différents métaux à l’échelle nanométrique conduit souvent à une activité catalytique, une sélectivité ou une résistance à l’empoisonnement accrue par rapport aux NPs monométalliques. Cependant, la capacité à concevoir de nouveaux catalyseurs BiM plus efficaces est actuellement entravée par une très mauvaise connaissance des relations structure-réactivité, et donc des mécanismes de réaction. En conséquence, la recherche et le développement de catalyseurs BiM implique encore principalement une approche par « essai-erreur » laborieuse.
Pour comprendre l’interaction entre la structuration de surface et les propriétés catalytiques des nanocatalyseurs BiM, le groupe Me-ANS développe des études Microscopie Electronique en Transmission (MET) avancées pour accéder, avec une sensibilité atomique, aux changements structurels subis par les catalyseurs en cours de réaction. Notre approche combine à la fois des études post-mortem par MET ex situ et depuis récemment, du MET in situ en milieu gazeux utilisant des cellules environnementales haute-pression avec un accès sans précédent à l’évolution structurale des catalyseurs BiM "en action" dans des conditions de pression/température proches de celles rencontrées lors de test catalytique en laboratoire (i.e. pression atmosphérique et/ou à haute température). Grâce à une collaboration étroite avec des experts français/internationaux dans la synthèse/test des nanocatalyseurs BiM et leur modélisation, notre objectif est de déterminer les origines de l’effet d’alliage dans les systèmes BiM afin de guider la conception rationnelle de catalyseurs plus actifs dans différentes réactions. Les nano-systèmes étudiés récemment dans le groupe comprennent Pd-Au, Pd-Ir et Cu-Au.

Haut : Perforation d’une particule CuAu sous flux de O2 à température ambiante via l’effet Kirkendall. Bas : Processus reversible sous flux de H2

Projets :
ANR DINAMIC (2011 - 2014)
ANR TOTEM (2018 - 2021)

Principaux collaborateurs :
Laurent Piccolo - Institute of Researches on Catalysis and Environment of Lyon (IRCELYON)
Catherine Louis / Laurent Delannoy - Réactivité de Surface laboratory (Pierre et Marie Curie University).
Hazar Guesmi - Charles Gerhardt Institute, Montpellier
Beien Zhu - Institute of Applied Physics of Shanghai, China

Principales publications :

Selective hydrogenation of butadiene over TiO2 supported copper, gold and gold–copper catalysts prepared by deposition–precipitation
Laurent Delannoy, Gode Thrimurthulu, Padigapati S Reddy, Christophe Méthivier, Jaysen Nelayah, Benjaram M Reddy, Christian Ricolleau, Catherine Louis
Phys. Chem. Chem. Phys. 16 (48), 26514-26527

Long-range chemical orders in Au–Pd nanoparticles revealed by aberration-corrected electron microscopy
J Nelayah, NT Nguyen, D Alloyeau, GY Wang, C Ricolleau
Nanoscale 6 (17), 10423-10430

Nanoalloying bulk-immiscible iridium and palladium inhibits hydride formation and promotes catalytic performances
C Zlotea, F Morfin, TS Nguyen, NT Nguyen, J Nelayah, C Ricolleau, M Latroche, L Piccolo
Nanoscale 6 (17), 9955-9959

Au–Rh and Au–Pd nanocatalysts supported on rutile titania nanorods : structure and chemical stability
Zere Konuspayeva, Pavel Afanasiev, Thanh-Son Nguyen, Luca Di Felice, Franck Morfin, Nhat-Tai Nguyen, Jaysen Nelayah, Christian Ricolleau, Z. Y. Li, Jun Yuan, Gilles Berhault and Laurent Piccolo
Phys. Chem. Chem. Phys., 2015, Advance Article
DOI : 10.1039/C5CP00249D

New insights into the mixing of gold and copper in a nanoparticle from a structural study of Au–Cu nanoalloys synthesized via a wet chemistry method and pulsed laser deposition
Hélène Prunier, Jaysen Nelayah, Christian Ricolleau, Guillaume Wang, Sophie Nowak, Anne-Félicie Lamic-Humblot and Damien Alloyeau
Phys. Chem. Chem. Phys., 2015, Advance Article
DOI : 10.1039/C5CP01491C